World Cup 1966

Năm 1966, Bồ Đào Nha khởi đầu thành công ở giải đấu với cả ba chiến thắng ở bảng C trước Hungary, Bulgaria và đương kim vô địch Brasil. Vòng 2 họ đánh bại ngựa ô đến từ châu Á, Bắc Triều Tiên 5–3, trong đó Eusébio ghi liền 4 bàn sau khi đội nhà bị dẫn trước 0–3. Họ vào đến bán kết và chịu thua chủ nhà Anh (sau đó vô địch giải đấu) 1–2. Bồ Đào Nha sau đó đánh bại Liên Xô 2–1 để giành lấy hạng ba, thành tích tốt nhất của họ tại World Cup cho đến nay. Eusébio là Vua phá lưới của giải với 9 bàn thắng.

Eusébio còn tham dự vòng loại các World Cup 1970 và 1974, tuy nhiên Bồ Đào Nha không vượt qua được vòng loại.

World Cup 1986

Tại vòng loại World Cup 1986, Bồ Đào Nha buộc phải thắng Tây Đức tại Stuttgart ở trận cuối cùng vòng loại mới có thể vào vòng chung kết. Bồ Đào Nha đã thắng 1–0 và trở thành đội bóng đầu tiên đánh bại Tây Đức trên sân nhà của họ trong một trận đấu chính thức. Bồ Đào Nha được kỳ vọng sẽ có một giải đấu thành công do những thành công tại Euro 1984. Tuy nhiên họ đã phải sớm rời giải từ vòng bảng với một trận thắng và 2 trận thua.

World Cup 2002

Bồ Đào Nha tại World Cup 2002 được hi vọng sẽ nhất bảng D, tuy nhiên đã sớm bị sốc khi bị Mỹ vượt qua với tỉ số 3–2. Sau đó họ thắng Ba Lan 4–0 với Pauleta lập một cú hat-trick. Cần một điểm ở trận cuối cùng nhưng Bồ Đào Nha đã thất bại trước chủ nhà Hàn Quốc 0–1 với hai cầu thủ bị đuổi trong trận này bởi trọng tài người Argentina, Ángel Sánchez, người có những quyết định được cho rằng giúp đỡ chủ nhà.

World Cup 2006

Đội tuyển Bồ Đào Nha tham dự World Cup 2006 dưới sự dẫn dắt của huấn luyện viên vừa đưa đội tuyển Brasil vô địch World Cup 2002, Luiz Felipe Scolari. Họ dễ dàng nhất bảng D với cả ba chiến thắng trước Angola (1–0), Iran (2–0), và México (2–1).

Bồ Đào Nha vượt qua Hà Lan 1–0 ở vòng 2 trong một trận đấu được coi là bạo lực nhất trong lịch sử World Cup với 16 thẻ vàng và 4 cầu thủ bị truất quyền thi đấu.

Bồ Đào Nha tiếp tục vượt qua Anh trên loạt sút luân lưu, trong trận đấu mà Wayne Rooney bị đuổi khỏi sân một cách gây khá nhiều tranh cãi. Họ tái lập được thành tích vào được bán kết của thời Eusébio 40 năm trước.

Tuy nhiên, Bồ Đào Nha lần lượt thất bại trước Pháp (0–1) ở bán kết và chủ nhà Đức (1–3) ở trận tranh giải ba, không lặp lại được vị trí thứ ba như năm 1966.

Mặc dù chỉ vào tới bán kết, người dân Bồ Đào Nha vẫn tiếp đón đội tuyển của họ như những người hùng khi họ trở về quê nhà. Đội bóng được nhận danh hiệu Đội bóng được mến mộ nhất giải đấu này, giải thưởng được bình chọn qua việc bỏ phiếu của công chúng.

Thế hệ vàng của Bồ Đào Nha như Luís Figo, Rui Costa, Sérgio Conceição... lần lượt giải nghệ khỏi đội tuyển quốc gia sau World Cup 2006. Một thế hệ cầu thủ mới từ đội tuyển U-21 đưa lên như Ricardo Quaresma, João Moutinho, Miguel Veloso, Nani, Manuel Fernandes và đặc biệt là Cristiano Ronaldo đã đưa Bồ Đào Nha lọt vào chung kết Euro 2004 và Euro 2016, là những cầu thủ được kì vọng sẽ đem lại những thành công xán lạn trong tương lai cho đội tuyển quốc gia.

World Cup 2010

Đội tuyển Bồ Đào Nha tham dự World Cup 2010 với lứa cầu thủ mới từ đội tuyển U-21 đưa lên như Ricardo Quaresma, João Moutinho, Miguel Veloso, Nani, Manuel Fernandes và đặc biệt là Cristiano Ronaldo. Họ vượt qua vòng bảng với ngôi nhì bảng khi hòa Bờ Biển Ngà, Brasil và chiến thắng 7-0 trước Triều Tiên.

Vòng 1/8 họ bị loại bởi nhà vô địch Tây Ban Nha.